В возрасте пяти лет Мадлен Л’Энгл написала свой первый рассказ, а в восемь лет начала вести собственный дневник. Но эти первые шаги в литературе не сказались на её успехе в частной школе Нью-Йорка, где она училась. Учителя считали её стеснительной, неуклюжей и даже глупой девочкой. Поэтому Мадлен Л’Энгл все время проводила за книгами и написанием своих рассказов.

В ноябре 1958 года Мадлен Л’Энгл решилась покончить с писательской деятельностью — после того, как получила очередной отказ от издателей. «Проводя столько времени за работой, я всё же не могла окупить свои труды». Вскоре она осознала, что просто не может остановиться, и продолжила писать.

В 1959 году Мадлен с семьей решили переехать обратно в Нью-Йорк, чтобы муж мог продолжить актёрскую карьеру. Перед переездом семья отправилась в десятинедельный поход с палатками, во время которого писательница придумала идею своей самой популярной книги «Трещина во времени». Она закончила этот роман в 1960 году. Мадлен получила более трех отказов на публикацию, прежде чем отдала его Джону К. Фаррару. Роман был напечатан в 1962.

С 1960 по 1966 (а затем в 1989 и 1900) Мадлен Л’Энгл преподавала в школе Святой Хильды и Святого Хью в Нью-Йорке. В 1965 году она работала добровольцем в библиотеке Собора Иоанна Богослова там же в Нью-Йорке. Позже она долгое время преподавала литературу в том же соборе. В 1960-е, 1970-е и 1980-е годы, Мадлен Л’Энгл написала десятки книг для детей и взрослых. Одна из её книг для взрослых была «Two-Part Invention», написанная после смерти её мужа от рака в 1986 году. Это были воспоминания о её жизни в браке.

Она похоронена в Соборе Иоанна Богослова в Нью-Йорке.